Hanau ist die Geburtsstadt der Brüder Jacob (1785-1863) und Wilhelm (1786-1859) Grimm. Die beiden Sprachwissenschaftler gelten wegen ihres Deutschen Wörterbuchs als Gründungsväter der Philologie und Germanistik. Weltbekannt wurden sie als Märchensammler. Ihre Kinder- und Hausmärchen sind in nahezu alle Sprachen der Welt übersetzt worden. In Hanau erlebten die Brüder ihre frühen Kinderjahre, ehe der Vater 1791 als Amtmann in das nahe Steinau an der Straße versetzt wurde. Jacob und Wilhelm hatten sieben Geschwister, von denen ihr ebenfalls in Hanau geborener „Malerbruder“ Ludwig Emil 1790 auch überregionale Bekanntheit errang. Hanau ehrt die Grimms seit langer Zeit. 1896 wurde das Brüder-Grimm-Nationaldenkmal auf dem Marktplatz enthüllt: Es ist Ausgangspunkt der rund 600 Kilometer langen Deutschen Märchenstraße, die von Hanau nach Bremen führt. Seit 1985 gibt es Brüder Grimm Festspiele im Schlosspark von Philippsruhe. Sehenswert sind das Mitmach-Museum „GrimmsMärchenReich“ mit Grimm-Raum über Leben und Werk im Historischen Museum Schloss Philippsruhe sowie eine umfangreiche Literatur- und Märchensammlung in der Stadtbibliothek. Der Brüder Grimm-Preis für Literatur und der Ludwig Emil Grimm-Preis für Karikatur werden alle drei Jahre vergeben. 2006 verlieh das Land Hessen Hanau die offizielle Zusatzbezeichnung „Brüder-Grimm- Stadt“. Seit 2016 führt der Märchenpfad mit hochwertigen Bronze- und Steinskulpturen in der Innenstadt Besucherinnen und Besucher zu den Wirkungsstätten der Brüder Grimm.
 
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Die bekannte Schauspielerin Marie-Luise Marjan (u.a. „Mutter Beimer“ aus der Erfolgsserie „Lindenstraße“) engagiert sich seit 2018 als Märchenbotschafterin der Brüder-Grimm-Stadt Hanau.